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| 基于光學方法的THz輻射源－－孫博 姚建銓 | |
孫 博，姚建銓 (天津大學精儀學院激光與光電子研究所,光電信息技術科學教育部重點實驗室,天津300072) 摘要：太赫茲波技術在物理、化學、生命科學等基礎研究學科，以及醫(yī)學成像、安全檢查、產品檢測、空間通信、武器制導等應用學科都具有重要的研究價值和應用前景，而太赫茲輻射源正是太赫茲技術發(fā)展的關鍵部分。本文概述了基于光學方法產生THz輻射的幾種常用方法，著重敘述了利用非線性光學差頻技術和基于橫向晶格振動光學模（TO Mode）的受激電磁耦子散射過程（Stimulated Polariton Scattering Process）的太赫茲參量振蕩技術的工作原理，以及它們目前的研究狀況，并對這兩種方法產生THz波輻射源未來發(fā)展方向進行了展望。 關鍵詞：THz輻射；太赫茲波的產生；非線性光學差頻；相位匹配； THz波參量振蕩器；電磁耦子 中圖分類號: O441.4 Generation of Terahertz Wave based on Optical Methods SUN Bo, YAO Jian-quan (Institute of Laser and Optoelectronics, College of Precision Instrument and Opto-electronics Engineering, Abstract: The terahertz technique has attracted much attention from a variety of applications in fundamental and applied research field, such as physics, chemistry, life sciences, medical imaging, safety inspection, radio astronomy, communication and so on. Terahertz radiation source is a crucial part of terahertz techniques system. Some typical techniques of the generation of terahertz radiation based on the optical methods, especially the nonlinear optical process such as difference frequency generation and terahertz parametric process based on stimulated polariton scattering process, are briefly introduced and reviewed. The future of these two kinds of THz generation methods is also forecast. Key words: THz radiation; THz generation; DFG; Phase matching; TPO; Polariton 1 引言 太赫茲波（Terahertz Wave ），是指頻率在0.1-10THz范圍內的電磁波（1THz=1012Hz），其波段位于電磁波譜中毫米波和遠紅外光之間（30μm-3mm，所以亦有文獻稱其為亞毫米波），是光子學技術與電子學技術、宏觀與微觀的過渡區(qū)域。太赫茲波頻段是一個非常具有科學研究價值但尚未充分研究開發(fā)的電磁輻射區(qū)域。雖然早在上個世紀20年代就有人對太赫茲輻射產生了濃厚的科學興趣，但其產生和探測技術與十分成熟的微波、光學技術相比仍然十分落后，科研工作者苦于能找到具有高能量、高效率、低造價、且能在室溫下穩(wěn)定運轉的THz波輻射源，這就成為限制現(xiàn)代太赫茲技術發(fā)展的最主要因素。所以直到上個世紀80年代中期以前，人們對這個頻段的電磁波特性知之甚少，形成了遠紅外線和毫米波之間所謂的“太赫茲空白隙”（Terahertz Gap）[1,2], 如圖1所示。 近二十年來，隨著半導體微電子技術、超快激光技術以及非線性光學頻率變換技術的飛速發(fā)展，與太赫茲輻射相關的THz波技術逐漸成為國際研究的熱點。由于物質在THz波頻段的發(fā)射、反射和透射光譜中包含有豐富的物理和化學信息，并且THz波輻射源與傳統(tǒng)光源相比,具有相干性、低能性、高穿透性等獨特、優(yōu)異的特性，所以它在物理、化學、天文學、生命科學和醫(yī)藥科學等基礎研究領域，以及安全檢查、醫(yī)學成像、環(huán)境監(jiān)測、食品檢驗、射電天文、衛(wèi)星通信和武器制導等應用研究領域均具有巨大的科學研究價值和廣闊的應用前景。目前，包括美國、西歐和日本等發(fā)達國家在內的世界各國都對太赫茲波技術的研究給予高度的重視，投入了大量的人力和物力，陸續(xù)開展了與各自領域相關的THz波技術的研究[3]。因此，研制出高功率、高能量、高效率且能在室溫下穩(wěn)定運轉、寬帶可調的THz輻射源，并能將其方便、靈活地運用于科研工作和實際生活中，已經成為21世紀科研工作者追求的目標和迫切需要解決的實際問題。 根據THz波產生的方式以及它所處的電磁波譜中的位置，我們自然可以發(fā)現(xiàn)THz波輻射可以利用光學技術和電子學技術兩種方法來產生。電子學方法產生THz波的進步主要依賴于微電子制造技術領域的發(fā)展。目前，常見的電子技術產生THz波的方法有反向波振蕩器（BWO），它可以在亞太赫茲區(qū)域產生頻率連續(xù)調諧的相干輸出，但當頻率超過1THz時，輸出功率和工作效率急劇下降，并且使用壽命短，仍需進一步提高[4]；其它基于電子學振蕩的THz輻射源還有耿氏（Gunn）振蕩器、布洛赫（Bloch）振蕩器等，它們與反向波振蕩器一樣，都具有體積小、結構緊湊等優(yōu)點，但都尚未實用化、商業(yè)化。而基于半導體技術的THz激光器是目前發(fā)展較為迅速、且被認為是一種較為有發(fā)展前途的THz相干輻射源，但仍有一些技術瓶頸有待解決。以淺摻雜的P型鍺半導體激光器為例，它的轉換效率和輸出功率都較低，需要在超低溫、大電流、強磁場情況下運轉[5,6]；而近些年來被譽為中遠紅外波段激光技術革命、具有量子阱結構的量子級聯(lián)激光器，通過能帶設計，其輸出范圍逐漸進入了THz波段。THz量子級聯(lián)激光器可以通過適當增加有源區(qū)的串聯(lián)級數(shù)來獲得較大的光功率輸出（已經達到毫瓦量級），并且工作溫度相對較高（已經達到液氮溫區(qū)）。但其自身結構和生長技術都較為復雜，工作閾值電流密度較大，而且由于THz波輻射的波長較長，導致大的光學模式，結果使小的增益介質和光場之間的耦合作用很弱；并且由于材料中自由電子的作用，存在較大的光學損耗[2,7,8]。而屬于真空電子學范疇的自由電子激光器，理論上可以產生從遠紅外到硬X射線全波段的相干輻射，具有頻譜范圍廣、峰值功率和平均功率高、可連續(xù)調諧以及相干性好等優(yōu)點，但它體積過于巨大、能耗高、運行和維護費用較為昂貴，因此難以廣泛普及[3]。 光學方法目前主要有THz波氣體激光器，與超短激光脈沖有關、能產生寬帶亞皮秒THz輻射的光整流、光電導和等離子體四波混頻等方法，還有在這里我們著重要討論的非線性光學差頻方法，以及與晶格振動有關的太赫茲波參量振蕩方法。這兩種方法可以產生連續(xù)可調諧的單頻THz波輻射，且均具有較高的輸出功率。 2 光學方法產生太赫茲波 產生THz輻射的光學方法最早是利用高壓汞燈。高壓汞燈全波段一般輸出總功率為100W左右，由于它的輸出光譜分布形狀與溫度為4000K的黑體輻射的輻射光譜形狀相似，因此在0～2THz范圍內的輸出功率大概為70μW[9,10]。而在一般傅立葉變換紅外線光譜技術中所常用的1600～2000K的黑體輻射源，它可在近紅外至遠紅外范圍內提供足夠的信號強度，但信號的相干性則不甚理想，且通常難以覆蓋1.2 THz至毫米波段的頻譜。 2. 1 光泵THz波氣體激光器 這種直接產生THz波輻射的激光器，是利用一個CO2激光器的遠紅外輸出光抽運一個充有甲烷（CH4）、氨氣（NH3）、氰化氫(HCN)或是甲醇（CH3OH）等物質的低氣壓腔，由于這些氣體分子的轉動能級間的躍遷頻率處于THz波段范圍，所以可以形成THz波受激輻射，如圖2所示。通過選擇合適的工作介質、尋找新的能級躍遷譜線，就可以基本覆蓋整個THz波段。這種方法可以得到高達上百毫瓦的輸出功率，且已實現(xiàn)商業(yè)產品化，并被美國國家航天局（NASA）應用于衛(wèi)星大氣觀測[11]。雖然這種技術被證實切實可行，但這種輻射源不是連續(xù)可調的，而且通常需要大的氣體腔和大于百瓦的功率輸入，在體積大小、重量、效率、可靠性、維護性、運行壽命，以及頻率穩(wěn)定性等方面仍需要一定的改進[12]。 2. 2 與超短激光脈沖有關的THz波輻射源 利用超短激光脈沖對不同材料（LiTaO3、LiNbO3，半導體材料ZnSe、ZnTe、CdTe，有機物DAST，金屬、包括空氣在內的各種氣體等）激發(fā)，可以產生寬頻帶的THz脈沖輻射，其中基于光電導原理和光整流效應這兩種方法是目前較為成熟、應用較廣泛的脈沖THz波產生技術。 光電導方法就是在光電導半導體材料表面淀積金屬制成偶極天線電極結構，用光子能量大于半導體禁帶寬度的超短脈沖激光照射半導體材料（hν Eg），使半導體材料中產生電子-空穴對，在外加偏置電場中產生載流子的瞬態(tài)輸運，這種真實、隨時間變化的瞬態(tài)光電流的變化，便會發(fā)射太赫茲電磁輻射。由于輻射的能量主要來自天線上所加的偏置電場，可以通過調節(jié)外加電場的大小來獲得能量較高的太赫茲波。而制作大孔徑的光電導天線可以提高THz輻射的效率，如圖3所示。 而光整流效應是一種非線性效應，是利用飛秒激光脈沖和非線性介質(如ZnTe) 相互作用而產生低頻電極化場，此電極化場在晶體表面輻射出THz 電磁波。此過程與二階非線性光學過程(差頻產生) 或高階非線性光學過程有關，如圖4所示。光整流發(fā)射的太赫茲光束的能量直接來源于激光脈沖的能量，它的轉換效率主要依賴于材料的非線性系數(shù)和相位匹配條件。 將超短強激光脈沖在周圍空氣中聚焦，直接產生THz波輻射的技術，近些年來逐漸引起人們的廣泛關注。上個世紀九十年代初，H. Hamster等人首次提出了將亞皮秒高能量密度的激光脈沖在空氣中聚焦，使空氣在焦點處發(fā)生電離形成等離子體。所形成的有質動力（Ponderomotive Forces）使離子電荷和電子電荷之間形成大的密度差，而這種電荷的分離將導致強有力的電磁瞬變，輻射出THz波。同時，有質動力所引起的空間電荷場還會加速熱電子的運動，從而根據韌致輻射原理輻射出X射線。如果將超短脈沖聚焦于固體靶，則得到的THz波輻射峰值功率將比氣體靶高出幾個數(shù)量級。 而利用超短激光脈沖基頻ω和它的二次諧波2ω同時在空氣中聚焦，基于與三階非線性極化率 相關、在脈沖激光誘導空氣等離子體中的四波混頻整流效應（FWR－Four Wave Mixing Rectification），在空氣中亦可產生較強的THz輻射。在這種方法中所表現(xiàn)出的明顯THz輻射閾值現(xiàn)象表明，空氣等離子體的形成是產生THz波的先決條件。并且與在空氣中直接聚焦產生THz輻射的方法相比，空氣等離子是一種具有很高三階非線性極化率 數(shù)值的非線性介質。而利用超短激光脈沖激發(fā)電光晶體、與二階非線性極化率 有關的光整流過程卻沒有閾值現(xiàn)象。當基頻光、倍頻光和THz波的偏振方向相同時，可以獲得最佳的THz波輻射效率。而當總的脈沖能量超過空氣等離子體形成閾值時，THz波場的振幅與基頻光ω的脈沖能量成正比，與倍頻光2ω的脈沖能量的開方成正比。 利用超短激光脈沖激發(fā)各種物質所產生的THz波具有超寬帶、脈寬窄、峰值功率高等特點，可應用于THz時域光譜成像、精密時間分辨光譜等研究，其信噪比遠高于傳統(tǒng)遠紅外傅立葉光譜，但THz脈沖頻譜較寬、時間相干性差，且不可連續(xù)調諧，轉換效率較低，得到的太赫茲光束的平均功率只有納瓦到微瓦的數(shù)量級，不利于對其進行探測。 2. 3 利用非線性差頻過程產生THz波 利用非線性差頻過程可以產生功率較高的相干寬帶可調諧的單頻THz波，這在材料科學、固體物理、生物科學、高頻譜分辨率的分子光譜、射電天文、通信等基礎研究和應用研究領域具有重要研究價值和實用意義。 差頻方法產生THz輻射的最大優(yōu)點是沒有閾值，實驗設備簡單，結構緊湊。與前面提到的光整流和光電導方法相比，可以產生較高功率的THz波輻射，且不需要價格昂貴的泵浦裝置。差頻方法產生THz波的技術關鍵是要獲得功率較高、波長比較接近的泵浦光和信號光（兩波長相差一般不大于10nm），以及具有較大的二階非線性系數(shù)，并在THz波范圍內吸收系數(shù)小的非線性差頻晶體。這樣，利用差頻方法甚至可以得到比太赫茲波參量振蕩器[13,14,15]更寬的THz波調諧范圍，但其存在著轉換效率低下的缺點。 早在上個世紀60年代中期，國外就有人利用一臺釹玻璃激光器得到1.059~1.073μm波長輸出，通過利用一塊石英晶體進行非線性差頻，得到大約3THz的輸出，但輸出效率很低[16]。到了70年代，R.L.Aggarwal等人在80K的溫度下，用兩個單模連續(xù)CO2激光器在GaAs晶體中通過非共線差頻，在0.3～4.3THz頻率范圍內實現(xiàn)了連續(xù)調諧的遠紅外輻射，線寬小于100 kHz[17]。而K.H .Yang等人用一臺雙頻率輸出的染料激光器，在LiNbO3，ZnO等晶體中利用共線和非共線相位匹配，均實現(xiàn)了在0.6～5.7THz連續(xù)可調遠紅外輻射，峰值功率達到了200 mW[18]。 近年來，日本科學家T. Tanabe等人利用Nd：YAG激光器（輸出波長為1064nm）和該激光器三倍頻輸出所泵浦的BBO晶體光學參量振蕩器（BBO－OPO）的輸出分別作為泵浦源和信號光，采用GaP晶體作為差頻晶體，利用非共線相位匹配配置，通過改變兩入射光的夾角，實現(xiàn)了0.5～3 THz的太赫茲波調諧輸出，并在1.3 THz 處達到480 mW的峰值功率輸出[19]，如圖5所示，接著又將調諧范圍延伸到了7 THz[20]。但在這種非共線相位匹配配置中，由于THz波與兩束泵浦光在晶體中夾角大，犧牲了三束波的空間重疊性，大大降低了三波轉換效率。顯然，為了使三束參量光的的空間重疊最大，共線相位匹配配置是最理想的，從而可使THz波輸出功率更高。Wei Shi和Yujie J. Ding根據理論計算，發(fā)現(xiàn)對于GaP晶體，當混頻波長在0.9958～1.034 范圍內才可實現(xiàn)共線相位匹配差頻。當兩混頻波長超出此范圍，但接近于1.064 時，差頻過程的相干長度仍然足夠長，仍可認此差頻過程滿足相位匹配條件。他們采用類似的泵浦源，利用共線相位匹配配置在GaP晶體內進行差頻，得到了0.101-4.22THz調諧范圍，并在在173 得到15.6W的峰值功率輸出[21]。 他們還利用在THz波頻段內具有最低吸收系數(shù)的GaSe晶體作為差頻晶體。采用Ⅰ類共線相位匹配方式，實現(xiàn)了調諧為0.18~5.27THz的相干THz輸出，并在1.53THz處峰值功率達到69.4W，光子轉換效率達到3.3%[22]。接著，他們利用在THz波段的吸收系數(shù)僅次于GaSe晶體、經過退火處理的ZnGeP2（ZGP）晶體作為差頻晶體，采用Ⅰ類、Ⅱ類兩種相位匹配配置，分別實現(xiàn)了1～4.5THz和1.27～4.13THz的調諧范圍，最大輸出功率分別可達36W和19W[23]。而采用更長的經過退火處理、吸收系數(shù)更低的ZGP，得到了上百瓦的THz波峰值輸出功率和更寬的調諧范圍[24]。 Kodo Kawase等人利用一塊雙周期級聯(lián)的PPLN晶體實現(xiàn)了雙信號參量振蕩，當兩輸出信號光的偏振態(tài)都平行于DAST晶體的a軸時，可利用DAST晶體的最大有效非線性系數(shù)d11，差頻得到THz波。通過改變晶體溫度或者選擇合適的極化周期，可以實現(xiàn)0.4~3THz較寬范圍的THz波輸出[25]，如圖6所示。而P.E.Powers等人使用兩臺由周期極化鈮酸鋰（PPLN）組成OPG，使其輸出波長比較相近，通過改變PPLN晶體的溫度實現(xiàn)兩臺OPG輸出波長的調諧。同時由于OPG沒有諧振腔，使用兩臺可調諧半導體激光器作為注入種子光源，減小了OPG的輸出帶寬；將線寬較窄的輸出光入射DAST晶體進行非線性差頻，得到了較寬范圍的THz波連續(xù)輸出[26]。 在國內，由姚建銓院士帶領的天津大學激光與光電子研究所，在利用非線性光學差頻方法產生THz波輻射的工作方面進行了大量、卓有成效的研究工作，并取得了顯著的階段性成果[27,28,29,30,31]。在周期極化晶體PPLN方面，我們對溫度調諧、角度調諧的PPLN光學參量發(fā)生器／振蕩器進行了廣泛的研究，取得了有目共睹的研究成果，為利用PPLN晶體實現(xiàn)雙波長共振運轉以及差頻產生THz波打下了扎實的基礎；我們利用KTP晶體實現(xiàn)了在簡并點附近雙波長共振運轉，得到了較高的雙波長輸出能量，為實現(xiàn)差頻產生THz波提供了良好的泵浦源；利用Nd: YAG晶體實現(xiàn)了1319nm和1338nm雙波長高功率、準連續(xù)運轉全固態(tài)激光器，獲得了較高的平均輸出功率的穩(wěn)定輸出；在此基礎上，再利用一塊倍頻晶體（如KTP），進行659.5nm和669nm雙波長運轉的高功率、準連續(xù)全固態(tài)內腔倍頻激光器的研究；利用摻鈦藍寶石激光器的寬帶可調諧性特點，亦實現(xiàn)了雙波長運轉。 2. 4 用于THz輻射的差頻器件及相位匹配方式 為了獲得較高效率的THz波輸出，選擇合適的差頻材料也是必須的。選擇應用于THz波頻段的非線性晶體的條件是：a. 在所作用的波段范圍內具有較高的透過率；b. 具有高的損傷閾值；c. 具有高的光學質量；d. 具有大的非線性系數(shù)deff ；e. 優(yōu)秀的相位匹配能力；f. 晶體可以大尺寸的生長。第一個條件對于應用于遠紅外波段頻率變換的非線性晶體的選擇是非常重要的。大多數(shù)非線性晶體在遠紅外光譜帶中有非常寬的剩余輻射帶（Reststrahlen Band）或是振動帶，因此它們在遠紅外有較強的吸收。而那些振動帶足夠窄、理論上允許遠紅外輻射透過的非線性晶體，目前仍不能以足夠高的純度生長以避免自由載流子的吸收[32]。 前面所提到的負單軸GaSe晶體和正單軸ZnGeP2晶體，以及負單軸CdSe晶體，都具有較大的有效非線性系數(shù)和雙折射效應，可以在很寬的波長范圍內，根據晶體的色散效應和雙折射效應，實現(xiàn)差頻相位匹配，甚至GaSe可以做成直接產生THz波的光學參量振蕩器。更為重要的是，它們在THz波段具有很小的吸收系數(shù)，如圖7所示，這對THz波的耦合輸出極為重要[33, 34]。 而對于具有閃鋅礦晶格結構的立方體半導體材料，例如GaP, GaAs, InP, ZnTe和CdTe晶體，他們屬于Ⅲ－Ⅴ族和Ⅱ－Ⅳ族半導體非線性材料，具有相對較高的損傷閾值，可以制備出高純度、大體積的晶體，而且具有非常高的二階非線性系數(shù) ，但都是光學各向同性的，也就是說沒有與傳統(tǒng)相位匹配相關的雙折射效應，但他們的剩余輻射帶相當窄。我們知道，在各向異性的非線性晶體中，光學差頻過程中的泵浦光 、信號光 與差頻產生的閑頻光 分別都處在可見光、近紅外或中紅外波段，它們在非線性晶體中都處于同一條色散曲線范圍內，因此可利用晶體的雙折射效應和色散效應，也就是雙折射相位匹配技術，就可實現(xiàn)差頻相位匹配；而在光學各向同性晶體中，對于差頻產生THz波過程，泵浦光和信號光處于這些半導體非線性材料的近紅外窗口（圖8中左側深灰色部分），而差頻產生的閑頻光 （THz波）則處于遠紅外窗口，在晶體剩余輻射帶的另一側，對應的折射率較大（圖8中右側淺灰色部分）。這樣就有可能利用剩余輻射帶色散補償?shù)姆椒▉韺崿F(xiàn)差頻相位匹配 [32]。當然也可以利用非共線相位匹配技術在各向同性晶體中實現(xiàn)相位匹配[35]。 A. Fiore等人在GaAs／oxidizeAlAs波導中，通過在GaAs晶體中人為地插入一薄層氧化的AlAs層（Alox），改變了GaAs晶體的光學各向同向性，人為的形成了雙折射效應。而唯一的非線性物質仍是光學各向同性的GaAs晶體。這就是形狀雙折射效應（Form Birefringence）。這個概念早在1975年就被Van der Ziel提出，但由于一直找不到具有高非線性系數(shù)，同時又具有能滿足形狀雙折射相位匹配所要求的高的折射率耦合物質，所以直到20世紀末才在實驗上實現(xiàn)[36]。 有機DAST晶體（4-N，N-dimethylamino-48-N8-methyl-stilbazolium tosylate）目前是一種應用前途十分廣泛的非線性光學物質。由于它具有較大的非線性系數(shù)（d11=290～310pm/v，是LiNbO3的數(shù)十倍）、電光系數(shù)，以及與LiNbO3 和LiTaO3晶體相比，具有較低的介電常數(shù)等特點，不但十分有利于差頻相位匹配以及THz波的產生[37]，而且還十分適合用作對THz波輻射的高速調制和探測。從上面我們可以看到，它目前被廣泛的應用于差頻產生THz波的實驗中。 周期極化晶體由于具有大的非線性系數(shù)、高的非線性轉換效率、無走離效應等優(yōu)點，目前廣泛被用于非線性頻率變換中。而利用傾斜周期極化鈮酸鋰晶體（slant-stripe-type PPLN）作為差頻晶體[38]，通過選擇合適的極化晶體疇的大小，就可以產生垂直于泵浦光方向的THz波輻射，如圖9所示。這種從晶體側面輻射THz的方式可以大幅度減少晶體本身對THz波的吸收，大大提高了THz波的輸出功率，因而成為近幾年來國際上研究的熱點。 人們還利用基于光電導外差變頻原理的光混頻器（Photomixer）作為差頻器件[39-41]，差（拍）頻產生THz輻射，其工作原理與傳統(tǒng)的非線性光學三波混頻過程有所不同。將兩束強度相等、頻率具有微小差別的激光ω1、ω2，聚焦于光混頻器表面沉積而成的金屬電極上，并在電極上施加偏置電壓。這時將差頻產生處于THz波段范圍的拍頻信號（ωTHz＝ω1－ω2）。被調制的激光束在光電導中被吸收，所產生的與拍頻信號頻率ωTHz相同的調制光電流流向螺旋形天線，輻射出THz波。目前，人們通常使用外延低溫生長的GaAs（LTG-GaAs）材料制成光混頻器，這種材料具有短的載流子壽命（～0.25ps）、高的電場擊穿強度（>5×105V／cm）以及相對較高光激發(fā)電子遷移率（>200cm2V－1s－1）等優(yōu)點[39]。但它仍存在著LTG-GaAs和襯底物質的高熱阻、混頻器和天線之間的阻抗失配以及非均勻垂直電場分布等亟待解決問題[40]。 與傳統(tǒng)的非線性光學差頻三波混頻過程相比，在光電導混頻中，輸出功率主要來源于偏置電壓。而在傳統(tǒng)非線性差頻過程中，能量來源于三波混頻的互作用過程，晶體本身不參與能量的交換，輸出功率遵循Manley-Rowe關系，在理想情況下轉換效率小于ω3／（ω1＋ω2），并且根據動量守恒原理，輸出功率PTHz～（1／λTHz）2。因此，基于半導體技術的光混頻器經常用于低頻段的差頻中，而非線性光學差頻過程在高頻段具有優(yōu)勢地位[41]。 2. 5 太赫茲波參量發(fā)生器／振蕩器（TPO／TPG） 差頻方法產生THz波雖然有諸多優(yōu)點，但其轉換效率低，且需要兩個泵浦光源，還要求其中一個光源連續(xù)可調，所以結構相對比較復雜、不易于調諧。而使用太赫茲波參量（THz-wave Parametric Generation／Oscillator—TPG/ TPO）的方法，只需一個固定波長的泵浦源和一塊非線性晶體，并且非線性轉換效率比差頻方法高幾個數(shù)量級，調諧較為簡單，因此近十年來倍受人們矚目。 早在上個世紀60年代，人們就已經為與電磁耦子（Polariton，又稱為極化聲子）相關的光學參量技術產生可調諧相干遠紅外輻射的研究付出了巨大努力。日本的Nishizawa等人在1963年就預言，可以利用晶格或分子本身的共振頻率實現(xiàn)THz波的參量振蕩和放大[18]。從60年代末到70年代初期的一段時間里，斯坦福大學的Pantell，Purhoff等科研工作者就對使用調Q紅寶石激光器，泵浦由LiNbO3晶體構成的可調諧拉曼激光器以及其同時產生的高效、寬帶可調的亞毫米波進行了廣泛而深入的探索性研究[42]。其原理是基于LiNbO3晶體同時具有紅外和拉曼活性的A1（ =248cm－1 7.5THz）最低對稱光學軟模的色散特性，也就是最低A1對稱光學軟模在長波長、小波矢處的可調諧受激電磁耦子散射過程（Stimulated Polariton Scattering process），此過程同時兼有參量和拉曼散射效應[18,19,20]。電磁耦子是橫向極性晶格振動模（Transverse Optical Mode－TO模）與光波（電磁波）的相互耦合作用的產物，它既有機械振動的特性，又有電磁振動的特性（即光波特性）。在小波矢時，電磁耦子具有明顯的電磁特性，它以光子的形式傳播，與光學參量過程有關；而在波矢較大的時候，電磁耦子則具有明顯的機械振動特性，以聲子的形式傳播，與拉曼過程有關，如圖10所示。泵浦光、閑頻光（Stokes光）和THz波滿足非共線相位匹配條件，通過控制光束傳播方向，就可實現(xiàn)寬帶調諧；而三束波的偏振方向都是互相平行的，這個與傳統(tǒng)的光學參量振蕩器有著本質的區(qū)別。 在1969年和1970年，斯坦福大學的J. M. Yarborough和B. C. Johnson等人分別利用這種方法實現(xiàn)了在50～238μm和66～200μm范圍內調諧的遠紅外輻射，并在泵浦功率為1MW和6MW的情況下，得到了高達5W和3W的峰值功率。雖然三波相互作用的效率比較高，但值得注意的是，由于晶體具有較大的吸收系數(shù)以及在THz波段具有較大的折射率（～5.2），所產生的THz波大部分被晶體吸收或是被全內反射回晶體內部。為了提高THz波輸出耦合效率，他們采用切角耦合方法（Angled Surface Coupler－ASC）：在晶體輸出端切下一角，使產生的THz波以基本平行于該切角平面法線的方向輸出，減少了全內反射效應，提高了輸出效率[43,44]，如圖11所示。 但到了20世紀70年代末，隨著亞毫米分子氣體激光器技術的日益成熟，這種產生THz波的新方法就再也沒有報道過。日本科學家Kodo Kawase領導的科研小組從上個世紀90年代中期開始，以前人工作為基礎，又將此項技術進一步發(fā)展和創(chuàng)新，進行了比較系統(tǒng)的研究。他們研制出了結構緊湊、易于操作、相干性好、單頻寬帶可調諧，并可在室溫下穩(wěn)定運轉的全固態(tài)THz波輻射源－太赫茲波參量發(fā)生器／振蕩器（TPG/ TPO）。他們利用Nd：YAG激光器1064nm的輸出泵浦由LiNbO3晶體構成參量振蕩器，利用在LiNbO3晶體側面刻光柵的方法（Grating Coupler－GC），來增加THz波耦合效率。在相同實驗條件下，其耦合效率比使用在晶體輸出端切角的方法高了250倍。在滿足非共線相位匹配的條件下，通過小角度改變泵浦光入射角，實現(xiàn)了1.068～1.072um的閑頻光振蕩和可調諧納秒級脈寬1THz～2.14THz的THz波輸出，并具有較好的空間和時間相干性，輸出功率達到毫瓦量級。但由于光柵耦合器的色散特性以及非共線相位匹配自身的特點，THz輸出輻射角在40余度到80余度變化，方向性較差[18]，如圖12所示。 為了改善THz波的輸出方向性，他們在晶體輸出端加一Si棱鏡作為THz波的輸出耦合器（Prism Coupler－PC），如圖13所示。這樣可以幾乎完全消除THz波光束在全部波長調諧范圍內的方向偏移,從晶體中出射的THz波的方向基本上沒有改變。而之所以選擇高電導率硅，是因為它在THz波區(qū)具有較大折射率（n＝3.4）、低色散、吸收系數(shù)?。? ＝0.6cm-1）等特性。使用棱鏡陣列（包含7個小棱鏡）時耦合效率較單個棱鏡提高6倍，遠場光束直徑減少了40％[45]。 為了提高THz輻射的輸出功率，他們將LiNbO3晶體置于80K的低溫下，由于此時干擾參量相干互作用的熱效應被抑制，A1對稱聲子振動模的帶寬變窄 ，THz波在晶體中的損耗變小，從而提高了增益系數(shù)，得到了較高的THz波輸出功率，這個現(xiàn)象在THz波高頻區(qū)尤其明顯。通過測量閑頻光，可知當溫度由297K降到78K，轉換效率提高了8倍，THz波在LiNbO3晶體中的吸收系數(shù)減小了3倍，OPO閾值減少了32％，使THz波的輸出峰值功率達到了7.2mW[46]。他們還用摻雜的MgO:LiNbO3晶體代替普通LiNbO3晶體組成的TPO。由于MgO:LiNbO3晶體具有高的光損傷閾值和高的非線性轉換效率，而且摻雜可以使拉曼散射截面增加和聲子模損耗減小，從而其輸出功率比沒摻雜的LiNbO3晶體組成的TPO高出5倍。MgO:LiNbO3的與LiNbO3的色散曲線基本相同，所以由它們組成的TPG的角度調諧特性和THz波輸出范圍基本相同(0.9~3 THz)。通過試用多種濃度摻雜的MgO:LiNbO3，發(fā)現(xiàn)由摻雜濃度為5％的MgO:LiNbO3晶體組成的TPO／TPG具有最大的輸出功率和調諧范圍[47]。 THz輻射能否窄線寬、高光束質量運轉是衡量TPO／TPG性能的一個重要標志。較窄的譜線寬度可以提高信噪比和光譜系統(tǒng)的分辨率。普通的TPO輸出線寬為50GHz，與典型的沒有使用線寬壓窄器件的納秒OPO輸出線寬相似；而普通TPG線寬達到500GHz，且輸出功率遠低于TPO。它們產生的THz輻射發(fā)散角較大，光束質量都比較差。通過使用低能量、窄線寬閑頻光種子注入技術，不但使閑頻光線寬變窄，而且還使THz波的線寬得到有效壓制。在一定實驗條件下，理論上可達到傅立葉變換極限100MHz，但由于探測器分辨率極限的限制，測得的THz輻射的頻寬為200MHz，同時使TPG的輸出功率高于最佳運行狀態(tài)下的TPO[48,49]。TPO和TPG的主要區(qū)別是TPO有一個閑頻光諧振腔，而TPG則沒有這個選頻機制。由于TPG沒有腔鏡鍍膜的限制，沒必要由于閑頻光種子光改變而改變腔長，所以它可以更為方便的利用種子注入的方法實現(xiàn)窄線寬、高功率、具有自由模式跳躍特性的調諧輸出，如圖14所示。 隨著激光二極管器件和全固態(tài)激光器技術的日益成熟和完善，使TPO /TPG這種極具發(fā)展?jié)摿Φ奶掌澼椛湓磳崿F(xiàn)高效化、小型化、實用化、易于操作攜帶的目標成為可能。他們利用體積小、壽命長、泵浦效率高的激光二極管代替了原有TPO /TPG泵浦源中所用的閃光燈，以調Q Nd：YAG全固態(tài)激光器（DPSSL）作為TPO /TPG的泵浦源，同時加以種子注入技術，實現(xiàn)了高效率、窄線寬、結構緊湊、易于操作攜帶的目標，組成了“All-in-one” THz輻射源—Desktop-TPO /TPG[50]。而今年Kodo Kawase等人又實現(xiàn)了Palmtop－TPG，使THz波輻射源體積進一步小型化[51]。 到目前為止，基本上所有的非線性混頻過程使用的都是大塊的非線性晶體。而A. C. Chiang等人在TPO和TPG中使用LiNbO3光學波導器件，由于波導對其空間中的混頻波有較強的限制作用，可以形成與THz輻射相對應的波導作用，大幅度提高了非線性頻率轉換效率。而選用不同厚度的LiNbO3波導，對轉換效率、輸出能量以及脈沖寬度亦有不同的影響[52]。 3 展望 近二十年里，太赫茲波技術無論在基礎研究方面還是在應用研究領域，都取得了一定的進步和發(fā)展，但與有著數(shù)百年研究歷史、各方面技術都相對較成熟的傳統(tǒng)光學技術相比，它還顯得非常年輕。太赫茲波輻射源技術的發(fā)展是推動太赫茲應用技術及相關交叉學科迅速發(fā)展的關鍵所在。而基于光學方法（尤其是非線性光學方法）的各種THz輻射源，憑借其卓越的特性和顯著的優(yōu)點，日益在眾多THz輻射產生技術顯現(xiàn)出舉足輕重的地位。尋找新型有（無）機、具有較大非線性系數(shù)、低THz波吸收系數(shù)的差頻材料，研究新型材料的內部結構，探索嶄新的THz輻射發(fā)生、振蕩、放大機理，將使得非線性差頻技術和與太赫茲參量振蕩技術朝著實現(xiàn)高效率、高能量、結構緊湊、簡單連續(xù)調諧、室溫穩(wěn)定運轉的研究方向迅猛發(fā)展。而科研工作者正一如既往地為實現(xiàn)太赫茲輻射源的實用化、小型化、廉價化的目標而努力奮斗，以使太赫茲技術能廣泛地運用于各種民用、軍用等科學研究和實際應用領域，促進自然學科、應用學科以及相關的交叉學科的迅速發(fā)展，使太赫茲技術成為21世紀科學發(fā)展的“催化劑”。 參考文獻： | |